Na początku wojny, we wrześniu 1939 roku, w bombardowanym Poznaniu, nie czekając na dyspozycję kuratorium, Natalia zorganizowała prowizoryczną szkółkę dla dzieci.

W warunkach ogólnego przerażenia, zmęczenia i zdenerwowania – swoją odważną postawą wobec barbarzyńskich ekscesów i doraźną pomocą – krzepiła najbliższych. Uczyła się języka niemieckiego świadoma, że „mowa jest skarbem każdego narodu”.

W listopadzie 1939 roku dziewięcioosobową rodzinę Tułasiewiczów wysiedlono z mieszkania do obozu przejściowego na ul. Głównej, by stąd wywieźć ich do Ostrowca Świętokrzyskiego. W czasie obozowej kwarantanny, leżąc na słomie z powodu bardzo dokuczliwego bólu żołądka, wśród lamentu kobiet i płaczu głodnych niemowląt, w duszy deklarowała Panu Jezusowi swoją gotowość pójścia z Nim na Kalwarię.

Wszelkim przeciwnościom i nieszczęściom w czasie wysiedlenia przeciwstawiała się odważnie: „tu trzeba brać się w garść, mocno trzymać głowę na karku i tak działać, by przetrwać”. Z Ostrowca Świętokrzyskiego przeniosła się do Krakowa. Przez Urszulanki zyskała uczennice w tajnym nauczaniu, także poza Krakowem. Aktywna jako nauczycielka, pragnąca swoim uczennicom dopomóc, by wojna „nie wyjałowiła ich dusz z poczucia piękna i dobra”, kreśliła ambitne plany na przyszłość.

Działalność Natalii w Krakowie (organizowała i często prowadziła konspiracyjne spotkania sodalicyjne oraz środy literackie), rozległe kontakty towarzyskie i naukowe, to odbicie jej wszechstronnych zainteresowań i dążeń.

Okres wojny tratowała jako „czas cennych, choć trudnych rekolekcji”. Chciała po wojnie „stanąć w awangardzie walki o nowe oblicze nie tylko Polski, ale świata”.

Poprzez modlitwę i odczytywanie znaków czasu odkrywała swoją nową drogę życiową – „być Pańską apostołką miłości w rozszalałym nienawiścią świecie”.